Usai gantung separtu dari pemain bola, Luis Milla dipercaya memegang tim junior Spanyol.
Mulai melatih sejak tahun 2007-2008 sebagai asisten, lalu musim berikutnya diangkat menjadi manajer tim nasional U-19.
Pada Kejuaraan Eropa UEFA 2010 di Prancis, Luis Milla berhasil membawa Spanyol ke final, meskipun harus mengakui keunggulan tuan rumah Prancis.
Lanjut di tahun 2010 Luis Milla menggantikan Juan Ramón López Caro sebagai pelatih tim U-21 timnya berhasil lolos ke Kejuaraan Eropa 2011, setelah mengalahkan Kroasia dalam play-off dua leg.
Pada babak final di Denmark, Milla memimpin Spanyol U-21 meraih gelar ketiga mereka, setelah hanya kebobolan dua gol dalam lima pertandingan (empat kemenangan dan hanya satu hasil imbang).
Kecemerlangannya membawa tim junior Spanyol di kancah internasional membguatnya dipercaya untuk menangani tim di luar negeri.
Bulan Februari 2013, Milla ditunjuk menjadi pelatih tim Liga Pro UEA, Al Jazira Club. Pertandingan pertamanya sebagai pelatih adalah kekalahan 1-3 dari Tractor Sazi F.C. pada Liga Champions AFC 2013.
Untuk karirnya di Indonesia dimulai saat ia dipercaya menggantikan Alfred Riedl menangani Timnas Indonesia untuk di kancah internasional.